第一作者：文章第一作者为吉林大学硕士研究生徐小淳，共同第一作者为吉林大学博士研究生李欣艺、硕士研究生路雯婷。

通讯作者：赵晓教授

通讯单位：吉林大学

论文DOI：10.1002/anie.202400765

开发新型、清洁、高效的能源转换装置，是解决当今全球环境问题并实现人类社会可持续发展的重要举措之一。燃料电池和金属-空气电池的阴极氧还原反应动力学缓慢，需要发展高性能的氧还原电催化剂。

铁基单原子催化剂是一类高效的非贵金属氧还原催化剂。虽然该类催化剂的活性媲美贵金属铂，但耐久性仍需极大提高，以满足实际应用。

近日，吉林大学赵晓教授团队利用密度泛函理论（DFT）和机器学习（ML），揭示了FeN₄OH单原子位点、CeN₄OH单原子位点、Fe纳米颗粒和Fe-CeO₂纳米颗粒构成的多组分集合体能够高效稳定的电催化氧还原反应（氧还原半波电位0.948 V vs. RHE，且历经 50，000个电势循环后，活性损失忽略不计），组分间的多个电子和几何作用必不可少（ε_d, W_f, μ_B, Q和d），不能用单一描述符来解释氧还原性能增强，组分间的相互作用表现为一种系综效应。

球差电镜、同步辐射X-射线吸收谱等表征证FeN₄OH单原子位点、CeN₄OH单原子位点、Fe纳米颗粒和Fe-CeO₂纳米颗粒共存于催化剂中。

半电池测试标明该催化剂在碱性氧还原中的半波电位为0.948 V vs. RHE，历经50，000个电势循环后，氧还原活性损失可以忽略不计。在同类氧还原催化剂中，该催化剂的氧还原综合性能处于文献中的前列。

机器学习揭示了组分间的电子作用和几何作用（ε_d, W_f, μ_B, Q和d）共同贡献了氧还原性能的增强，其中Fe-N共价性可能通过抑制单原子脱金属化来提高稳定性。该工作所用到的方法和策略对其他过渡金属（Co、Ni、Cu、Cr、Mn）氧还原催化剂也有正面作用。

Collective Effect in a Multicomponent Ensemble Combining Single Atoms and Nanoparticles for Efficient and Durable Oxygen Reduction

Angewandte Chemie International Edition

通讯作者信息：赵晓，吉林大学“唐敖庆学者”领军教授A岗，国家级青年人才，长白山特聘青年拔尖人才，博士毕业于中科院长春应化所，先后在新加坡国立大学，日本电气通信大学和SPring-8从事科研工作，2021年加入吉林大学，开展氢能、燃料电池和原位表征领域的工作，研究聚焦“催化中心的原位动态追踪与解析”和“高效膜电极的设计与制备”。研究特色是联用谱学电化学工具，以期在催化电极上同时获取催化性能、催化中心和中间体的原位动态演变信息，并结合光谱理论模拟、计算，建立构效关系，进而指导催化剂和膜电极的可控制备，以第一/通讯作者在Science, PNAS, JACS, Angew. 和AM等国际主流刊物发表论文；承担国家基金委自然科学优秀青年项目（海外）和国家重点研发计划子课题等项目，在研经费累计500余万。课题方向主要有氢能与燃料电池电催化材料（HER, HOR OER, ORR电催化剂）；高效膜电极的制备与表征（燃料电池和电解水器件）；谱学电化学表征技术（原位XAFS、SEIR、Raman、DEMS）；电催化与电合成，（CO2RR）；金属-空气电池。