来源丨AdvancedScienceNews
设计制备了一种附载于碳纳米管的铁单原子催化剂（Fe-Nx/CNTs），该催化剂对于β-烯胺酮分子的合成显示了较高的活性，且具有优越的重复利用性能。
单原子催化，Fe-Nx材料，碳纳米管，C-N键构筑
含氮化合物广泛存在于在食品、医药、材料及化工等领域。关于含氮化合物的高效构筑往往是有机化学科学家们研究的热点。含氮化合物的合成关键在于C-N键的高效构筑，传统的合成C-N键的策略多为均相催化，且使用到了贵金属催化剂，往往具有高成本、高污染和原子经济性低等不足。单原子催化剂作为一类原子级分散的催化剂，多以单核金属配合物或固定在载体上的单金属原子形式存在，在催化活性及选择性方面展现出卓越的潜力。目前已有多种不同类型的单原子催化剂被设计并成功应用于能源、化学生产及环境修复等领域，且发挥出异相催化的优势，展现了优异的重复利用性能，符合绿色化学和原子经济性的理念。本文设计制备了一种附载于碳纳米管的铁单原子催化剂Fe-Nx/CNTs，并成功通过该催化剂实现了C-N键的构建，合成得到了17种β-烯胺酮。研究人员通过高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)和傅里叶变换扩展X射线吸收精细结构谱(FT-EXAFS)，结合X射线光电子能谱(XPS)，证明Fe以单原子形式存在于碳纳米管中，并与周围的4个N原子配位。该Fe-Nx组分不同于对比例的Fe-Ox组分，其对于C-N键的构筑显示出独特的活性，是催化剂的活性中心。克级规模实验表明Fe-Nx/CNTs催化剂可以应用于克级规模合成β-烯胺酮，具有产业应用潜力。此外使用该催化剂，能够合成具有药理活性的分子DM27和H2L4。重复利用实验表明，在初次使用该催化剂合成β-烯胺酮之后，通过简单的过滤，即可实现催化剂的回收，且在之后同样的六次重复利用过程中没有显示出明显的活性降低。另外所合成的β-烯胺酮底物是重要的有机合成中间体，衍生化实验表明相关烯胺酮可进一步转化生成三氮唑、异噁唑及氯取代产物。
相关结果发表在Chem.-Eur. J. (DOI: 10.1002/chem.201905468)上，丁奇峰和于杨为文章的共同第一作者，黄菲和黄和为文章的通讯作者
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/chem.201905468
