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AEM:单原子成核用于制备具有优异脱氢活性的超细fcc Ru纳米簇

面心立方(fcc)超细钌纳米团簇(NCs)因其超高的催化活性而备受关注。然而,由于纳米级fcc Ru NCs容易团聚,因此制备高能原子的fcc Ru NCs非常困难。


近日,天津理工大学鲁统部教授,张志明教授,德克萨斯A&M大学周宏才教授,上海同步辐射装置张江实验室Rui Si报道了在原位形成的稳定剂作用下,通过限域热解多元金属有机骨架,可实现分散超细fcc NCs(从单个原子到1.33 nm)Ru中心成核过程。



本文要点

要点1. 系统研究和模拟成核结果表明,在初始聚集阶段,Ru中心倾向于从单原子(SAs)向超细fcc NCs聚集,从而为将超细fcc Ru NCs锚定到原位形成的氮掺杂多孔碳(NDPC)提供了可能性。
 
要点2. 通过改变MTV MOF的热解温度和Ru浓度,首次控制合成了一系列尺寸在1 nm0.931.151.33 nm)左右的均匀的fcc Ru NCs。进一步提高Ru浓度,在Ru-SAs的聚集过程中,实现了fcc Ru-NCs向能量较低的hcp NCs2.16 nm)的转变。
 
要点3. 实验结果显示,基于1.33 nmfcc Ru NCs的氨硼烷甲醇分解的最高周转频率达到1300.53 min−1
 
本工作揭示出钌金属中心的成核过程,提出了一种新的制备超细金属纳米碳管的策略,即用原位形成的稳定剂瞬间捕获特定结构的晶核来制备超细金属纳米碳管。
 

Ye Wang, et al, Unveiling Single Atom Nucleation for Isolating  Ultrafine fcc Ru Nanoclusters with Outstanding Dehydrogenation Activity, Adv. Energy Mater. 2020
DOI: 10.1002/aenm.202002138
https://doi.org/10.1002/aenm.202002138


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