近些年来，大气中二氧化碳含量猛增，捕集回收过量的二氧化碳并加以转化利用是有效控制二氧化碳排放的一个重要手段。其中催化二氧化碳加氢合成甲酸原子利用率高，具有原子经济性，符合当代绿色化学发展趋势。它一举解决了储存氢能及二氧化碳转化与利用双重问题，具有极大的研究价值及良好的应用前景。目前用于催化二氧化碳加氢合成甲酸工艺的催化剂主要分为均相催化剂和非均相催化剂，均相催化剂集中在Ru、Rh、Ir等金属有机化合物，具有反应速度快、选择性高、活性中心利用率高等优点；然而均相催化剂反应后催化剂的分离、回收和再加工过程繁琐而复杂，给工业化生产带来许多困难。因此开发研制一种合成方法简单、活性及稳定性较高的非均相催化剂是此研究工作的重点。

最近，天津大学王胜平教授研究团队制备了金属有机骨架化合物（MOF）固载型钌基非均相催化剂，用于催化二氧化碳加氢合成甲酸反应研究。在该项研究工作中，研究团队首先采用溶剂热法制备了含氮杂环卡宾金属有机骨架化合物载体，接着采用溶液浸渍法将三种金属钌络合物三氯化钌、二氯(五甲基环戊二烯基)合钌、(六甲基苯)合二氯化钌固载到含氮杂环卡宾金属有机骨架化合物上，目的是探讨钌络合物配体供电子能力不同对加氢反应的影响。通过一系列表征手段和活性评价结果可知，钌络合物成功固载在含氮杂环卡宾金属有机骨架化合物载体上，并且，由于(六甲基苯)合二氯化钌络合物的六甲基苯基团具有最强的供电子能力，有利于二氧化碳的Ru-H键插入，其固载后的钌基非均相催化剂在催化二氧化碳加氢合成甲酸反应中表现出极高的催化活性，TON值高达3803，高出目前多数文献报道的非均相催化剂活性。该研究工作为固载型非均相催化剂催化二氧化碳加氢提供了新的合成思路。

文章发表在ChemCatChem, 2019, 11, 1256-1263

作者：Chao Wu, Faisal Irshad, Maowei Luo, Dr. Yujun Zhao, Prof. Xinbin Ma, and Prof. Shengping Wang*

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201801701